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全氟化合物的污染现状及国内外研究进展

2022-08-19 19:26:36      点击:896
摘要:全氟化合物是环境中一种新型的持久性有机污染物,近年来这类化合物已在全世界范围内的各类环境介质和生物体内被检出,其具有的多种毒性效应已对生态系统和人类造成了一定的威胁,因此有必要对其环境行为进行研究。综述了全氟化合物在水体、沉积物、生物体内的污染现状,总结了目前国内外关于全氟化合物的检测方法、生物毒性、去除技术以及在沉积物中的迁移规律等环境行为的研究进展,并指出了目前研究存在的问题及发展趋势,以期为今后的研究提供参考。

关键词:全氟化合物;持久性;毒性;污染现状;研究进展
引言
全氟化合物(perfluorinated compoundsPFCs)是环境中一种新型的持久性有机污染物,近几年已成为国内外环境学领域研究的热点。全氟化合物的稳定性很强,具有疏水、疏油、耐高温以及显著降低水表面张力等独特的物理化学性质,已被广泛地应用于多种工业产品和民用产品当中。在1970-2002年,全球约生产了96000t全氟辛基磺酰氟(PFOSFPFOS的前体物)26500t相关副产品和废物,最终有680045250t直接或间接释放到环境中。
由于PFCs在环境中的持久性及其长期的广泛应用,近年来这类化合物已在全世界范围内的各类环境介质及生物体内陆续被检出。它们所具有的生物蓄积性、肝毒性、免疫毒性等多种毒性,已对生态系统和人类造成了一定的威胁,因此十分有必要对其环境行为进行研究。本文综述了全氟化合物在水体、沉积物、生物体内的污染现状,总结了目前国内外关于全氟化合物的检测方法、生物毒性、去除技术以及在沉积物中的迁移规律等环境行为的研究进展,并指出了目前研究存在的问题及发展趋势,以期为今后的研究提供参考。


一、全氟化合物的污染现状


近年来许多国内外研究者对PFCs污染现状和特征进行了调查研究,以便于了解这类污染物的污染水平、分布特征和时空归趋。
1.1水体中全氟化合物的污染水平
由于PFCs较高的水溶性和难挥发性,水体是其在自然界中存在的主要场所之一。从目前的统计数据来看,检出率最高的是8个碳原子的全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonatePFOS)和全氟辛酸(perfluorooctanoic acidPFOA)PFOA在水环境中的整体污染水平要高于PFOS。一般地区地表水和地下水中PFOSPFOA的浓度在几到几百ng/L,在氟化工业园区附近的地下水中全氟化合物的含量可高达几十g/L,但在大量使用泡沫灭火剂(像军事演练基地、飞机场)或泡沫灭火剂泄露的地区附近地下水中全氟化合物的含量可高达几千g/L。全球部分地区地表水、地下水和饮用水中PFOSPFOA的浓度见表1、表2
1.2沉积物中全氟化合物的污染水平
沉积物作为水体环境的一个重要组成部分,对有机污染物在水环境中的迁移、转化、归趋和生态效应等环境行为起着重要作用。进入水环境中的PFCs也可能被沉积物所吸附,从而影响其随水的迁移。全球部分地区PFOSPFOA在沉积物中的浓度见表3
除个别点位因靠近污染源导致浓度较高外,PFOSPFOA在沉积物中的浓度范围从未检出到几十nS/S;在同一研究位点,PFOSPFOA相比,沉积物更容易吸附PFOS
1.3生物体内全氟化合物的污染水平
PFCs在不同的生物体内均可检测到,根据检测数据发现动物体内的PFOS含量要高于PFOA,而在环境介质中PFOA的含量却更高;与传统的持久性有机污染物不同,PFCs的疏水疏油性导致其优先附着在蛋白质上,并且在生物体内和蛋白质结合而产生累积效应,所以在血液和肝脏中的浓度最高。


二、全氟化合物的国内外研究进展


2.1全氟化合物的检测方法研究
样品的分析检测在实验研究过程中占了至关重要的部分,选择一种合适且有效的分析检测方法,会为研究工作带来很大的便利。全氟化合物的几种常用的预处理方法主要包括固相萃取法、液液萃取法和超声波萃取。随着质谱技术的飞速发展和不断完善,尤其是高效液相色谱串联质谱技术的发展,目前全氟化合物的仪器检测方法主要有高效液相色谱-电喷雾负电离源串联质谱、高效液相色谱一光离子源质谱联用、高效液相色谱-四极杆-飞行时间串联质谱、高效液相色谱质谱联用和气相色谱质谱联用技术。
为了可以同时快速检测出更多种类的全氟化合物,提高全氟化合物的检测准确度,近年来国内外研究者在样品预处理条件的优化、色谱柱的选择、流动相的选择以及仪器检测方法等方面做出了许多努力。Yan等人利用磁性纳米颗粒(FeO@SiO@FBCMNPs)作为固相萃取法,发现其具有更好的萃取效率,同时对它的影响因素进行了研究,找到了最优的萃取条件,并且成功应用于多种环境水样的检测。Dolman等人研究了一种检测食品包装材料、饮用水等样品中的PFOAPFOS的最优方法,采用固相萃取法,色谱柱选用PhenylHexyl色谱柱,避免了大量有机流动相的使用,提高了分离效率,缩短了检测时间。
2.2全氟化合物的生物毒性研究
全氟化合物已经广泛存在于全球各种环境介质中,而生物生存在这样的环境当中,PFCs可以通过食物链、呼吸等途径进入到人体和生物体内,对人体和生物体造成威胁。目前,学者对PFCs的毒理学研究主要以PFOSPFOA为研究对象,观测其对哺乳动物的生态毒性效应,毒理学研究结果表明这两种化合物可以产生多种毒性效应,包括器肝毒性、神经毒性、生殖和发育毒性、免疫毒性、内分泌干扰效应、致癌性等。
尽管在上述对实验动物的毒性效应研究中,大部分实验所使用的PFOSPFOA的剂量要远远超过普通人群的实际接触水平,但仍有研究表明,全氟化合物的暴露水平等同于实际环境浓度时,也会影响到人类的健康。
2.3全氟化合物在沉积物中的迁移规律研究
沉积物是PFCs在环境中的主要归趋之一。PFCs作为一种阴离子型表面活性剂,分子结构当中既含有呈极性的亲水基(如羧基、磺酸基),使其在水中有一定的溶解度,也含有非极性的疏水基(碳链),使其有脱离水相的本能,因此与普通的疏水性有机污染物相比,其吸附-解吸过程一定更加复杂。准确描述PFCs在沉积物中的吸附-解吸行为,对于深入了解环境中PFCs的迁移转化、来源与归趋等具有重要的意义。
陈红等人研究了海水中的PFOS在海洋沉积物中的吸附。结果表明,海水中的PFOS在沉积物上的吸附能力是淡水体系中的10倍,并且是非线性的;沉积物有机质的含量和海水的盐度是影响吸附的主要因素,表明疏水作用和静电作用在PFCs吸附中都发挥着重要作用。
2.4全氟化合物的去除技术研究
全氟化合物具有非常稳定的化学性质,迄今为止尚未发现其在生物体内降解的任何证据和相关报道,也未发现其通过任何自然方式降解的途径,常规的高级氧化技术均不能使其有效地降解,目前相关的研究主要以分离去除和化学降解方法为主。
PFOAPFOS为代表的PFCs的分离去除技术主要包括反渗透和吸附。Baudequin等选择聚酰胺薄膜为反渗透膜,对利用反渗透法去除消防废水中氟表面活性剂的效果进行了研究,发现截流率达到99.4%~99.9%,渗透系数和截流率保持稳定。
活性炭和离子交换树脂是目前用于去除PFCs的常用吸附剂,近年来随着环境领域对PFCs关注度的增加,各国研究者针对PFCs开发了多种新型吸附剂,如壳聚糖、碳纳米管等。Das等人采用1种自制的黏土吸附剂MatCAREPFOS进行吸附,通过实验研究表明这种吸附剂比活性炭具有更快的吸附速度和更高的吸附能力,可以应用到对污染土壤的修复中。Deng等人研究了不同的阴离子交换树脂对工业废水中PFOS的去除,并且研究了废水溶液的pH以及共存离子(So-cr)对吸附的影响。PFOSPFOA的化学降解主要包括热分解、氧化降解、还原降解和直接光解等。


三、结束语与展望


全氟化合物作为一种新型持久性有机污染物,目前国内外学者虽然对PFCs的检测方法、污染水平、生物毒性、吸附迁移规律、去除技术等方面进行了一些研究,但还有许多亟待解决的问题,特别是我国对PFCs的研究起步较晚,研究深度和广度远远不够。
1)PFCs的研究种类单一。PFCs是一类庞大的化合物,而在以往的研究中,通常以PFOSPFOA为主要研究对象,对其他同系物研究较少,而PFCs的结构和物理化学性质会极大的影响它们的环境行为。因此,应深入研究多种类的全氟化合物,分析PFCs的同分异构体和同系物不同的环境行为。
2)PFCs环境行为的影响因素考虑不全面。目前,仅有少数学者从沉积物的理化性质和溶液的性质等方面对PFCs在沉积物的吸附行为做了实验室分析和比较,而且大多数采用的是批次实验(静态吸附)的方法。但这种方法有一定的限制,比如不适当的固/液比率、反应时间,不能满足天然多孔介质的水动力学条件,实验结果并不能直接用来解释实际情况。因此,今后需要研究者尽可能多方面考虑,建立综合模型。
3)PFCs的去除技术成本高,易产生二次污染。目前关于全氟化合物的去除技术的研究主要集中在分离去除和化学降解,经济成本高,且可能产生二次污染,因此应加强PFCs生物降解技术(微生物、植物)的研究。



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本文主要内容来自于:宋彦敏,周连,宁郝,文龙,宋文恩,李迎龙
(1.深港产学研基地,广东深圳5180572.深圳市深港产学研环保工程技术股份有限公司,广东深圳518057)
DOI10.13205/i.hjgc.201710017
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